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近日，18k娱乐（集团）材料学院罗群教授和重庆大学李谦教授团队在Nature子刊《Nature Communications》发表重要研究“Selective NdH₂ exposure enhances hydrogen storage capability of Mg-Mg₂Ni nanocomposites over 3700 cycles”，围绕镁基储氢材料循环寿命短和放氢温度高的关键技术瓶颈。创新性提出NdH₂纳米颗粒选择性暴露于Mg-Mg₂Ni材料表面的调控策略，表面选择性暴露的NdH₂兼具催化与结构稳定的双重功能，成功实现了在超过3700次循环中仍保持稳定的储氢能力和反应动力学，该研究突破镁基材料循环稳定性差的瓶颈，为高性能储氢材料开发提供了新思路。其中，18k娱乐（集团）博士生孙璇为论文的第一作者，通讯作者为18k娱乐（集团）罗群教授和重庆大学鲁杨帆教授、李建波教授及李谦教授。

镁基储氢材料因储氢容量高(7.6 wt.%H₂)、资源丰富和成本低而备受关注，却长期面临放氢温度高和循环性能差的难题。镁储氢为气固相反应，涉及吸附、解离、扩散和形核。Mg-Ni-RE合金体系活化后原位分解生成Mg、Mg₂Ni和REH_x纳米颗粒。其中，REH_x和Mg₂Ni纳米催化相可显著提升其性能。然而，该体系面临两大难题：一是多相形貌难以控制，导致镁与催化相界面接触不良；二是高镁含量（≥80 at.%）使镁颗粒直接接触，引发颗粒粗化。这些问题造成反应势垒高和氢扩散距离长，导致容量和动力学衰减。如何在保持高容量的同时实现长循环（>1500次）与低温放氢，仍是重大挑战。现有体系中大量REH_x颗粒形成于复合材料内部，对动力学、尺寸和形态控制贡献有限。因此，亟需使REH_x位点选择性分布于Mg-Mg₂Ni表面。而传统球磨通常导致催化剂随机、亚稳态分散，界面不稳定，易粗化失活。

针对这一科学问题和技术瓶颈，该团队以Mg-Ni-Nd合金为研究对象，通过可扩展的热挤压工艺制备成分和组织高度均匀的Mg-Ni-Nd合金，该合金经氢致原位分解形成了均匀的Mg-Mg₂Ni-NdH₂纳米复合材料。研究证实，材料在吸放氢中通过优先在新生裂纹表面和界面暴露出低表面能的NdH₂纳米颗粒，实现其均匀分布在Mg-Mg₂Ni材料表面（NdH₂@Mg-Mg₂Ni）。选择性暴露的NdH₂兼具催化与结构稳定的双重功能。NdH₂纳米颗粒不仅作为H₂吸附与解离的催化活性位点，还充当钉扎位点和保护层，避免了高温循环中Mg颗粒粗化和氧化，从而有助于循环中材料形态和化学稳定性的维持。

得益于表面选择性暴露NdH₂的双重作用，NdH₂@Mg-Mg₂Ni复合材料在储氢性能上实现了多项提升。实验数据显示，氢化NdH₂@Mg-Mg₂Ni材料起始放氢温度为176.2 °C，在中温180 °C能够释放5.1 wt.% H₂。260 °C下放氢速率达1.06 wt.%·min^-1，是已报道Mg-Ni-RE合金体系和MgH₂+催化剂复合材料的约2-4.5倍。更重要的是，该材料展现出了超过3700次的循环寿命，循环3000次后容量仍有4.50 wt.%，容量保留率大于87%，较已报道纯MgH₂、Mg-Fe、Mg-Ni-RE以及金属/碳催化剂掺杂的MgH₂体系的循环寿命提高了2.5-10倍。NdH₂@Mg-Mg₂Ni材料兼具超3700次稳定循环与中温快速放氢的优异性能，使其成为实用储氢领域的有力候选材料，攻克了镁基储氢材料长期存在的循环寿命短与操作温度高的“临门一脚”难题。

这项研究不仅破解了镁基储氢材料放氢温度高和循环稳定性差的双重问题，研究成果为利用工业中低品位废热（150–250?°C）驱动氢冶金、钢铁制造及工业副产氢等场景中的氢储运提供了切实可行的材料方案。同时，鉴于该方法在调节多相分布和形态方面的经济性和有效性，本研究方法可推广至其他多组分镁基合金（如Mg-TM和Mg-Ni-RE），从而克服了高性能与可规模化制备之间长期存在的权衡关系，为高性能镁基储氢材的应用提供了坚实支撑。

图1. NdH₂@Mg-Mg₂Ni材料放氢性能和循环稳定性及NdH₂纳米颗粒选择性暴露于粉末表面的示意图